基于弱磁信号的磁性纳米粒子质量检测方法
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作者:惠延波 毛志鑫 牛群峰 王莉
摘要：为了研究磁性纳米粒子质量与磁通密度的关系，提出了一种基于弱磁信号的磁性纳米粒子质量检测方法。选择亥姆霍兹线圈作为激励源，将磁性纳米粒子溶液放人恒定磁场中，磁性纳米粒子在激勵磁场的作用下产生响应磁场。为避免受到激励磁场的影响，对响应磁场的单轴分量进行测量，经过分析得出不同磁性纳米粒子质量下磁通密度的变化规律，最终得出磁性纳米粒子质量与其产生的磁通密度之间的关系函数。结果表明，随着磁性纳米粒子质量的增多，其产生的磁通密度也随之增大，两者之间呈线性正相关函数关系。
关键词：磁性纳米粒子;质量检测;弱磁检测;激励磁场;亥姆霍兹线圈
中图分类号：TP391.9 文献标识码：A
文章编号：1009-3044（2020）14-0023-05
1引言
磁性纳米粒子作为新型的纳米材料，具有独特的小尺寸效应、表面效应、良好的靶向性、生物相容性等特性，因此具备有许多优异或全新的性质，基于这些性质，磁性纳米粒子被广泛地应用于免疫检测、疾病诊断、环境监测、食品工业等诸多学科领域。目前检测磁性纳米粒子含量的方法主要是荧光检测，例如：高效液相色谱法、薄层色谱法、荧光分光光度法等。虽然荧光检测的灵敏度、检测范围非常高，但操作十分的烦琐、需要专业研究人员进行操作、应用范围窄、无法作为通用方法使用。本文提出的基于弱磁信号的磁性纳米粒子质量检测方法，能够更加方便地检测出磁性纳米粒子的质量。
国内有许多使用磁传感器的方法探索磁性纳米粒子温度变化的研究，但使用磁传感器检测磁性纳米粒子质量的研究微乎其微。彭翔宇等针对磁性纳米粒子在交流磁场中发生的变化，实时测量磁性纳米粒子的温度变化，建立了交流磁化率与温度的关系;钟景等建立了磁性纳米粒子磁化率与温度的模型结构，提出了磁纳米温度测量方法;洪俊等设计了磁性纳米粒子交流弱磁测量系统，通过响应信号各次谐波幅值的变化检测温度的变化，拟合出温度与磁场强度的关系。通过这些研究可以看出，交流激励磁场能够激励磁性纳米粒子，使其温度产生变化的同时，磁响应信号也会发生变化。
综上所述，交流激励磁场会使磁性纳米粒子发生温度变化，从而使其磁响应信号发生变化。为了消除这一影响，更加精确地检测磁性纳米粒子质量与磁响应信号之间的关系，本文使用恒定磁场作为激励源，建立磁性纳米粒子质量检测平台，探索磁性纳米粒子质量与磁响应信号的关系。
2系统设计
针对磁性纳米粒子质量检测建立一个仿真实验平台。平台使用亥姆霍兹线圈作为恒定磁场激励源，磁性纳米粒子半径为180 nm，将磁性纳米粒子溶液置入圆形薄片容器中，设置半径r为10000 nm，将盛有磁性纳米粒子溶液的容器放置于恒定激励磁场中，以圆形薄片的圆心做同心圆，使用磁传感器检测容器外围磁通密度的变化状况，探究磁性纳米粒子质量与其磁通密度的关系。如图1所示，为了能够搭建合适的实验平台，需要考虑到经济以及磁传感的量程等问题，优化选择最合适的模型结构，线圈的电流、匝数等参数。
3激励源的选择
磁陛纳米粒子是具有超顺磁性能的材料，在外加磁场的情况下具有磁性，当外加磁场移除后磁性消失，因此需要施加一个激励磁场作为激励源。目前最为常见的恒定磁场发生装置主要有螺线管线圈激励源、线圈激励C形磁铁激励源和亥姆霍兹线圈激励源。根据毕奥一萨伐尔定律可知，无限长载流螺线管内部磁场为匀强磁场，外部磁场为零。但在实际应用中，设计的螺线管长度与半径之比往往不够大，从而导致螺线管线圈的磁场波动性比较大，内部匀强磁场区域较小，不适合作为恒定磁场激励源使用;线圈激励c形磁铁的激励源是根据电磁铁原理设计而成的，经过电流磁化的铁棒其电磁能要比永磁铁高出数倍。想要产生满足要求的恒定磁场必须使c形磁铁的间隙足够小，但当磁铁间隙过小时，容器中只能放人少量样本溶液，检测到的磁响应信号可能过于微弱或检测不到。
亥姆霍兹线圈是由两个完全相同的共轴圆形导体线圈组成，线圈之间的距离恰好等于圆形线圈的半径，能够在公共轴线中点附近产生较为广泛的均匀磁场。其中，匀强磁场的大小可以通过改变线圈大小、电流、匝数的参数来调节。亥姆霍兹线圈能够制造一个体积大、均匀度高、磁场值比较微弱的磁场。
对比三种磁场的均匀度，螺线管产生的激励磁场的均匀度最差，无法形成较为稳定的均匀磁场区域。磁性纳米粒子的磁感应强度非常微弱，使用螺线管作为激励源，在测量过程中会受到各个方向上面的磁场干扰，无法准确得出磁性纳米粒子产生的磁感应强度。线圈激励C形磁铁的激励源中，铁芯间隙必须非常小才能够保证磁场的均匀度，使用该设备作为激励源，则使用承载磁性纳米粒子的容器不易放取，容器内样本含量少，从而导致磁性纳米粒子的响应磁场非常微弱，不易检测。亥姆霍兹线圈产生的均匀磁场强度虽然小，但均匀区域大，还具有开敞性质，十分方便实验器械的放入与取出，因此选择使用亥姆霍兹线圈作为均匀激励磁场源。
4实验分析
4.1测量方向的选择
使用comsol Multiphysics软件仿真，将设置的激励磁场方向定义为x方向，大小为10 G（高斯），与x同一平面的垂直方向为Y方向，与x、Y垂直的方向为z方向，通过实验仿真得到的磁通密度模如图2所示。从图中可以得知，在激励磁场的作用下，测得容器外围的磁通密度模呈正弦性变化。得到的磁通密度值约为1×10-3T，磁通密度模的峰值为1.2x10-7T，几乎可以忽略不计。磁传感器不能够很好的检测出磁性纳米粒子不同数量下的磁通密度，因此通过测量磁通密度模的方法来检测磁性纳米粒子质量的方法不可取。考虑到磁性纳米粒子产生的响应信号相比与激励磁场十分微弱，激励磁场会对测量磁响应信号造成干扰，分析磁通密度模分量找到一个合适的测量方向。
如图3所示，分别是磁性纳米粒子在x方向和z方向的磁通密度模分量。由图3（a）中可以看出，因为激励磁场方向也为x方向，受到激励磁场的影响以及磁性纳米粒子感应信号十分的微弱，得到的磁通密度模x分量几乎与磁通密度模相同。图3（b）中可以看出，得到的磁通密度模z分量不仅信号微弱，而且杂乱无序，无法提取出有用信号，因此x方向与z方向不能作为信号测量方向。 相比较的磁通密度x分量与z分量，得到的磁通密度模Y分量数据更加能够说明待测容器中磁性纳米粒子质量与磁通密度的变化关系。图3（c）中可以看出，磁通密度Y分量有四个峰值点，峰值约为6.18～10-8T，得到的磁場信号比较微弱，但数据曲线比较平滑，根据得到的正弦曲线信号，能够提取出该质量磁性纳米粒子下的磁通密度信号，也能够分辨出不同质量下磁l生纳米粒子与其产生的磁通密度之间的关系。
4.2磁传感器的位置选择
图4fa）～图4（d）中，都在45°、135°、225°、315°的位置出现峰值，可以得出，这四个点是测量圆周范围内磁通密度Y分量强度最大的四个点，相比较而言，其余位置的磁通密度十分微弱。因此，本实验使用四个峰值点位置作为磁性纳米粒子信号采集点。
如图4（a）～图4（d）分别是在离容器圆心2.5r，3r，3.5r，4r的位置测量得到的磁通密度模Y分量。通过仿真观察在不同位置得到的磁通密度模Y分量的数据图，确定合适的磁传感器测量位置。图4fa）中得到的磁通密度Y分量虽然是四图中信号最强的，但数据不够平滑，出现有多处杂波增大了数据分析的困难，图4（b）与图4（a）相比，虽然磁通密度模的峰值变小了，但数据更加平滑，只有少数的杂波出现。图4（c）中得到的信号图像十分平滑，信号趋于正弦信号，几乎没有杂波干扰。图4（d1中的信号平滑度与图4（e）相比差距不大，但可以看出所得到的磁通密度Y分量更加微弱。综合比较不同距离的数据图，图4（e）最为适合数据分析以及作为实验对比数据，而离容器圆心3.5r的位置是传感器的最优测量点。
目前，磁性纳米粒子的制备基本可以做到大小均匀一致，因此仿真中，可以设置每个磁性纳米粒子半径为1 80 nm。为了减少不同方向磁场的干扰，更加方便地计算出磁性纳米粒子质量与磁通密度的关系，将模型中的磁性纳米粒子均匀排列成一个正四边形、单层的阵列。每次将磁性纳米粒子增加一列和一排，观察不同数量的磁性纳米粒子与其对应产生的磁通密度变化。测量离容器圆心3.5r的位置圆周，得到每一个圆周点的磁通密度Y分量。在相同激励磁场下（10 G），测量不同磁性纳米粒子含量下产生的磁通密度Y分量。图5（a）～图5（i）是不同数量下的磁性纳米粒子产生的磁通密度Y分量图，其中正负号代表磁通密度的方向，参考轴为Y轴。
图5中可以看出，随着磁性纳米粒子数量的增多，得到的磁通密度模Y分量也随之增大;不同数量的磁性纳米粒子在3.5r的位置测得的磁通密度Y分量数据都比较平滑，没有过多的杂波出现，信号易处理分析;磁性纳米粒子产生的磁通密度Y分量十分的微弱，只有四个峰值点的数据信号较为强烈。
提取图5（e）磁通密度Y分量中四个峰值点的数据，分别为6.12x10-9T，-6.16x10-9T，6.14x10-9T，6.13x10-9T。可以看出峰值点处的磁通密度Y分量误差小于l%，可以认为在磁性纳米粒子个数为81、激励磁场10G时，产生的磁通密度Y分量为6.14x10-9T。提取图5中所有磁通密度Y分量峰值点数据，对其进行分析，得出磁性纳米粒子与磁通密度Y分量的关系。
4.3数据处理与分析
图6是在规则分布下，不同数量磁性纳米粒子与磁通密度Y分量的关系曲线图，从图6中可以看出，磁性纳米粒子质量与磁通密度模呈正相关线性关系。观察拟合曲线图可知，当磁性纳米粒子增大到一定数量时，拟合曲线的系数会稍微减小，观察实验模型发现，因为容器本身也有一定磁导率，当磁性纳米粒子数量少且在容器中心时，受到容器本身干扰小，拟合曲线的线性系数稍大;当磁性纳米粒子的数量增多时，受到容器影响的磁性纳米粒子增多，拟合曲线的线性系数变小。
式中，NA是阿伏伽德罗常数，为6.02x1023，M为摩尔质量。根据式（4），可以根据磁性纳米粒子个数计算它的质量，建立磁性纳米粒子质量与磁通密度Y分量的函数关系。
为了更加深入了解容器对磁性纳米粒子的影响，对磁性纳米粒子作对比实验，如下所示。
（1）将实验模型中的容器去除，其余参数保持不变，检测不同数量磁性纳米粒子产生的磁通密度Y分量。
（2）将磁性纳米粒子进行随机排列分布，其余参数保持不变，检测不同数量磁性纳米粒子产生的磁通密度Y分量。
将磁性纳米粒子进行随机排列分布，发现磁性纳米粒子在数量较少的情况下，因为其分布的随机性以及容器的干扰，导致不同分布下的磁通密度Y分量差异很大，因此选择磁通密度Y分量稳定的数据作对比。将三种实验的数据进行对比，如表1所示。
通过对表1中三种不同实验下的数据分析可以得知。
（1）三种实验模型测得的磁通密度Y分量存在一定的差异，并且随着磁性纳米粒子的增大，磁通密度Y分量的差值越来越大。
（2）相同磁性纳米粒子个数下产生的磁通密度Y分量中，无容器>规则分布>随机分布。
（3）容器会使磁性纳米粒子产生的磁通密度Y分量减小，无容器下检测到的磁通密度Y分量信号比规则分布下更大;随机分布的磁性纳米粒子中受到容器影响的磁性纳米粒子更多，磁通密度Y分量信号更小。
5结论
本文通过仿真实验数据得出以下结论。
（1）本文通过分析、仿真外部环境对磁性纳米粒子产生磁信号的干扰，在减少了外部干扰的情况下，通过一系列仿真实验，建立了磁性纳米粒子质量与磁通密度模Y分量的函数关系式，通过检测中的磁通密度模Y分量，得到磁性纳米粒子的质量。
（2）将磁性纳米粒子吸附上特异性抗原或者抗体，经过特异性结合，可以应用于食品安全、毒素检测、生物医学等领域。
（3）本文虽然提出了一种新的磁性纳米粒子质量检测方法，但该方法依然有许多不足。实验中可知，传感器在不同位置测量得到的磁信号会有很大的差异。因此，在应用于检测时，需要在事先准备好的实验设备中才能检测出目标含量。本文中的实验函数并不能广泛地应用于其他实验设备，不同尺寸的实验设备需要重新标定磁性纳米粒子数量与磁通密度Y分量的函数关系式。
（4）磁性纳米粒子是一种新型的纳米材料，通过研究磁性纳米粒子各个参数与产生的磁信号之间的关系，将会使磁性纳米粒子有更加广泛的应用前景。
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