60Co放射源单层排列的剂量分布

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　　摘要 [目的]了解60Co放射源单层排列的剂量场空间剂量分布。[方法]使用低量程重铬酸银剂量计对辐射场的水平方向和垂直方向进行布点测量和分析，对不同堆码高度换层后辐照场吸收剂量进行计算。[结果]辐照场水平方向上，离开护源板的距离与剂量间的关系符合y=Ae-0.01x的变化趋势，x与y的相关系数为-0.935 4～-0.911 5;垂直方向上离开源棒中点的距离与剂量间的关系符合y=a+bx变化趋势，x与y的相关系数达到-0.973 3。垂直方向上不同高度换层后最高剂量、最低剂量和平均剂量均随着高度的增加而降低。[结论]该研究为产品辐照工艺的制定、产品辐照质量控制、放射源能量的合理利用提供了依据。
　　关键词 60Co放射源;单层排列;水平剂量分布;垂直剂量分布;辐照工艺
　　中图分类号 S124+.1文献标识码 A文章编号 0517-6611（2020）02-0197-04
　　doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2020.02.057
　　开放科学（资源服务）标识码（OSID）：
　　Dose Distribution of Single Layer Arrangement of 60Co Radioactive Sources
　　CHEN Yu-xia ，QIU Jian-hui， GU Feng et al
　　（Institute of Agricultural Products Processing and Nuclear Agriculture Technology， Hubei Academy of Agricultural Sciences， Wuhan， Hubei 430064）
　　Abstract [Objective] To understand the spatial dose distribution of dose field of single layer arrangement of 60Co radioactive sources. [Method] The horizontal and vertical distribution of the radiation field was measured and analyzed by using a low-range silver dichromate dosimeter. The absorbed dose of radiation field after changing layers at different stacking heights was calculated. [Result] The relationship between the distance from the source plate and the dose was in accordance with the changing trend of y=Ae-0.01xin the horizontal direction of the radiation field. The correlation coefficient between xand ywas from -0.935 4 to -0.911 5.The relationship between the distance from the midpoint of the source rod and the dose in the vertical direction was in accordance with the changing trend of y=a+bx， and the correlation coefficient between xand ywas -0.973 3. After changing layers at different heights in vertical direction， the highest dose， the lowest dose and the average dose decreased with the increase of height. [Conclusion] This study provided the basis for the formulation of product irradiation technology， product irradiation quality control and rational utilization of radioactive source energy.
　　Key words 60Co radioactive sources;Monolayer arrangement;Horizontal dose distribution;Vertical dose distribution;Irradiation process
　　鈷-60γ辐照装置最核心部分是钴-60放射源。钴-60放射源是一种人工生产的放射性同位素。由于核衰变，它能放射出2种能量分别为1.17和1.33 Mev、穿透力极强的γ射线[1]。人们已将钴-60γ射线应用到各行各业。在农业上，常用于辐射肓种[2-8]、辐射刺激生长[9-13]、辐射防治害虫[14-17]和食品辐照贮藏保鲜[18-23]等;在工业上，常用于无损探伤、辐射消毒灭菌[24]、辐射处理废物[25-26]以及用于厚度、密度、物位的测定等;在医学上，常用于癌和肿瘤的放射治疗。湖北省农业科学院农产品加工与核农技术研究所辐照中心的辐照装置主要应用于食品辐照贮藏保鲜、药品及医疗用品辐照消毒灭菌、高分子材料辐照改性、农作物辐射诱变育种等，其放射源单板单层排列，采用动态步进式的辐照方式辐照各种产品。为了解放射源辐照场的剂量分布和确定产品辐照加工工艺，需要对辐照场空间进行布点测量。笔者选择剂量学性能好、测试较为简便、测量范围适宜、成本低的液体化学剂量计进行测量[27]。经过比较，选择使用低量程重铬酸银剂量计（LAgDC）。LAgDC的化学组成为Ag2Cr2O70.35 mmol/L、HClO40.1 mol/L，其工作原理是在酸性水溶液中，电离辐射与水作用产生的辐解产物可使Cr2O72-中的Cr7+离子定量地还原为Cr3+离子。通过检测剂量计溶液在特定波长下的吸光度的改变，再换算成吸收剂量[28]。笔者应用LAgDC对辐射场的水平剂量分布和垂直剂量分布进行了测量和分析，对不同堆码高度换层后辐照场剂量分布进行了计算，对放射源单层排列的动态辐照工艺进行了探讨。经过多点布点测量和计算，掌握了放射源单层排列的剂量分布趋势，这为产品辐照工艺的制定、产品辐照质量控制、放射源能量的合理利用提供了依据。 　　1 材料与方法
　　1.1 设备和材料
　　1.1.1 设备。设计装源容量为1.85×1016 Bq的辐照装置，有57根Φ11 mm×451 mm 60Co源棒，放射源活度7.43×1015 Bq。按1根/管将57根放射源装入57根不锈钢管中，将57根源管全部集中在源架的中层作单层排列。ZT×125积放式悬挂输送装置一套及齿轮齿条式机械换向装置。吊具尺寸为63 cm×57 cm×153 cm。
　　1.1.2 仪器。UV-vis 8500紫外可见分光光度计，测量波长范围190～1 100 nm（上海天美光学仪器有限公司）;sartorius 电子分析天平，为赛多利斯科学仪器有限公司产品;Sz-97A 三重自动纯水蒸馏器，出水量1 500 mL/h（上海亚荣生化仪器厂）;RFJ安瓿熔封机，600～800支/h（长沙中亚制药设备有限公司）;SX-93箱式节能茂福炉（湖北英山实验设备有限公司）。
　　1.1.3 试剂。K2Cr2O7为工作基准试剂（容量），HClO4 为优级纯，H2SO4、K2MnO4和NaOH为分析纯，Ag2Cr2O7 为化学纯。
　　1.2 试验方法
　　1.2.1 剂量计制备。制备低量程重铬酸银剂量计时，使用分析天平准确称取Ag2Cr2O7 0.151 g，用0.1 mol/L HClO4溶解，四重蒸馏水定容至1 L。溶液预辐照2 kGy，以去除有机杂质。用全玻璃定量加液器将溶液注入标称2 mL的玻璃安瓿中，在煤气与氧气混合气体的微型火焰上封口[28]（此剂量计参加中国计量科学研究院主持的NDAS比对，相对误差在±3%以内）。
　　1.2.2 剂量计的布置。
　　在塑料包装带上布置LAgDC，用医用胶布将剂量计绑在包装带上，并在胶布上标号，再将包装带固定在吊具中进行辐照。
　　1.2.3 辐照方式。全流程共有73个吊具，其中辐照室内源板两边各有3个通道，每个通道有6个吊具，共有6×6个吊具，每个吊具占1个工位，共36个辐照工位，每个吊具在每个工位上停留的时间相同。平常产品辐照时，吊具是从东边迷道进入辐照室，依次经过36个工位，再从西边迷道运行到辐照室外的操作间。在该试验中，3个配有剂量计的吊具分别位于源板西边的1、2、3通道的1号工位，其他所有吊具空载。当3个吊具全部运行完此通道的6个工位，即降下放射源，操作人员进入辐照室，取下剂量计，如图1所示。
　　1.2.4 测量和计算。
　　在t=（20.0±0.5）℃，λ=350 nm时测量剂量计溶液的吸光度，按以下公式计算吸收剂量值[29]：
　　D=A/ε×G×l×ρ（1）
　　式中，A为辐照和未辐照剂量计溶液吸光度之差;
　　ε为
　　Cr2O72-离子摩尔线性吸收系数，单位为m2/mol;
　　G为Cr2O72-离
　　子的辐射化学产额，单位为mol/J;
　　l为比色皿的光程长度，单位
　　为m;
　　ρ为 剂量计溶液的密度，单位为kg/m3。
　　对于LAgDC，采用如下数值：
　　ε=317.20 m2/mol（试验测得值）;
　　G=0.038 μmol/J;
　　l=0.01 m;
　　ρ=1 004 kg/m3。
　　则公式（1）可简化为
　　D=K×A=8.26×A（kGy）。
　　2 结果与分析
　　2.1 放射源单层排列的水平剂量分布
　　在塑料包装带上每隔10 cm布置1支低量程重铬酸银剂量计，用医用胶布将剂量计捆绑在包装带上，并在胶布上标号，剂量计总高度80 cm，共布置9条。将这9条剂量计分别垂直挂在3个吊具的前、中、后3个面，每个面垂直向下挂1条，并用透明胶粘牢。
　　辐照时，放射源工作位置71 cm，链速1.72 m/min。当3个吊具全部运行完6个工位，将3个吊具上的剂量计取下来后进行剂量检测，结果见表1。
　　吊具尺寸63 cm ×57 cm×153 cm，两排吊具间间距13 cm。表1中1号吊具、2号吊具、3号吊具的前、中、后9个辐照面到护源板的距离分别为7.0、35.5、64.0、77.0、105.5、134.0、147.0、175.5和204.0 cm。从表1可以看出，距离护源板越近，剂量越高，剂量下降越快，距离护源板越远，剂量越低，剂量下降越慢。以71 cm高度水平面为例，距护源板7.0 cm 处剂量为4.68 kGy，64.0 cm处剂量为0.77 kGy，间隔距离为57 cm，每厘米下降0.069 kGy;77.0 cm处剂量为0.64 kGy，134.0 cm剂量为0.43 kGy，间隔距离同样是57 cm，每厘米下降0.003 7 kGy，下降速度明显变慢;147.0 cm处剂量为0.41 kGy，204.0 cm處剂量为0.31 kGy，间隔距离也是57 cm，每厘米下降0.001 7 kGy，下降速度变得更慢。经过统计分析可知，表1中任一高度水平面上离开护源板的距离（x）与剂量（y）间的关系均符合y=AeBx的变化趋势，经计算得出9个指数方程式，见表2。从表2可以看出，9个指数方程式中的A值以71 cm水平面最高，其他面A值是以71 cm处为对称面上、下对称分布，9个指数方程式中x与y的相关系数为-0.935 4～-0.911 5，具有较好的相关性。
　　在辐照加工中，产品吸收剂量的控制主要是控制产品箱中最低剂量点吸收剂量，而最低剂量点一般在箱体中间纵切面上，也就是每个吊具的中间纵切面上。在该试验中，箱体中间总剂量由3个部分组成：第一部分是第一通道中间的剂量为1.47 kGy，占66.5%;第二部分是第二通道中间的剂量为0.40 kGy，占18.1%;第三部分是第三通道中间的剂量为0.34 kGy，占15.3%。第一通道中间剂量远高于第二、三通道的中间剂量，如表3所示。 　　2.2 放射源单层排列的垂直剂量分布
　　取1个吊具，将低量程重铬酸银剂量计布置在与源板平行的中间平面上，用医用胶布将剂量计捆绑在塑料包装带上，每隔5 cm布设1支，共30支，总高度145 cm。然后，再将包装带固定在吊具上，垂直向下挂1条。辐照时，链速1.72 m/min，源心高度70 cm，辐照1T。每点吸收剂量见表4。
　　由表4可知，源棒在源架上单层排列时，其垂直方向的剂量分布是以源棒的中点（70 cm）为对称点，上、下呈对称分布，离中点越近剂量越高，离中点越远剂量越低，在140 cm范围内最高剂量为3.94 kGy，最低剂量为1.51 kGy，剂量不均匀度（μ）为2.61。对0～70 cm的15个点进行数学分析，发现离开源棒中点的距离与剂量之间的关系呈直线相关，其线性方程式为y=4.110 7-0.042 3x，相关系数为-0.973 3。基于这个剂量分布，在制定货物动态辐照工艺时，需要对货物采取换层操作，即当辐照时间占总辐照时间的50%时，将整个吊具的货物从中间分开，分成上、下2个部分，然后将上、下2个部分货物位置互换，再辐照另一半时间，这样高剂量点与低剂量点进行互补、最高剂量点剂量不超过最大耐受剂量，从而保证货物产品箱内剂量不均匀度达到国家标准要求（μ≤2）。
　　对不同堆码高度换层后的吸收剂量和不均匀度进行了分析，结果见表5。当堆码高度为140 cm，经过换层，最高剂量为5.33 kGy，最低剂量为4.62 kGy，平均剂量为5.07 kGy，剂量不均匀度为1.15;随着堆码高度的降低，最高剂量、最低剂量和平均剂量均逐渐增加，剂量不均匀度变化不大;当堆码高度为90 cm时，最高剂量、最低剂量和平均剂量分别为6.38、5.58、6.01 kGy，比堆码高度140 cm时分别增加1.05、0.96和0.94 kGy。因此，在制定货物辐照工艺时，应根据货物的堆码高度确定适当的辐照时间和设备运行速度，达到既保证货物辐照质量又提高放射源利用效率的目的。
　　2.3 放射源单层排列的货物辐照工艺
　　根据放射源单层排列的水平方向剂量分布，将吊具运行设置为6个通道，每个通道6个工位的动态步进式循环运行方式，全流程73个吊具，每个吊具都由悬挂链输送装置输送，运行轨迹都一样，这是在辐照装置建造时就设计建造完成的。在日常辐照工作中，货物辐照工艺的制定主要考虑垂直方向剂量场的合理利用以及货物辐照质量控制，包括根据货物包装尺寸设定货物在吊具中的堆码方式，堆码高度一般不超过140 cm，堆码层数一般为偶数层，如果不为偶数层，可以将辐照剂量相同的不同货物搭配堆码，凑成偶数层，便于换层操作，并以此堆码高度确定放射源的工作位置;另外，还包括根据货物的辐照目的设定悬挂链运行速度和辐照时间，使产品箱中最低剂量点剂量不低于最低有效剂量、最高剂量点剂量不超过最大耐受剂量，从而保证产品辐照质量。
　　根据放射源单层排列垂直方向剂量的分布特点，即离源棒中点越近剂量越高，离源棒中点越远剂量越低，存在较大的不均匀度，例如高度为140 cm时，剂量场的不均匀度达到2.61，这不能满足国家标准的要求，必须对货物进行换层操作，经过换层后剂量场的不均匀度为1.15，能够保证货物产品箱内剂量不均匀度（μ）≤2。其换层操作方式如图2所示。
　　3 结论与讨论
　　（1）当放射源采取单层排列，并进行步进式动态辐照时，由于放射源覆盖面远低于货物堆码高度，货物上、下两端的吸收剂量较中间低，具有较大的不均匀度，必须进行换层操作。在140 cm高度范围内，经过换层，剂量场的剂量不均匀度（μ）≤1.15，能够保证货物产品箱内剂量不均匀度（μ）≤2.0，从而满足国家标准的要求，同时剂量场得到了充分利用，放射源的能量利用率较高。
　　（2）在采用静态堆码辐照时，为了提高射线利用率，力求将货物尽量靠近源板，而为了获得国家标准许可的不均匀度，又不能靠得太近，因而射线利用率受到一定制约。采用步进式动态辐照，由于总剂量是由不同位置3个通道剂量总和构成，其中第一通道的剂量占66.5%，第二、三通道的剂量占33.5%，大大降低了产品吸收剂量的不均匀度，因而能尽可能地将货物靠近源板进行辐照，辐照场得到了高效利用。
　　（3）放射源单层排列的动态辐照运行方式对于装源容量7.40×1015 Bq以下的小型辐照装置是合适的。一方面，克服了静态堆码辐照[30-32] 的换层换列翻面操作复杂、降源停源时间长、放射源利用效率低、安全隐患大的蔽端;另一方面，由于装源量小，不适于多层排列的排源方式。若采用多层排列的排源方式，源棒排列太分散，设备运行速度慢，不能满足客户急需提货的需求，而且货物较少时，放射源浪费较大。但是，在此辐照方式中，由于采用人工换层操作，一是换错层的情况时有发生，货物辐照质量不能完全得到保障;二是辐照一种货物，需要上、下吊具4次，操作频繁，工人的勞动强度较大。如果经费允许，对货物输送设备进行改造，采用双层吊具，并且实施由机械装置控制的吊具上下自动换层，从而减少工人的劳动操作，保证产品的辐照质量。
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